logo1
logo2

化工学院国家地方联合工程实验室团队在电催化氧气还原的研究中取得新进展


锌空气电池(ZABs)具有理论能量密度高、安全性好、制造成本低等优点,被认为是可持续储能的下一代前沿技术。然而,该技术面临的主要挑战是氧还原反应(ORR)中四电子转移途径引起的缓慢动力学问题,这分别限制了ZABs的放电和充电性能。铂基催化剂被认为是ORR的优良电催化剂,但贵金属铂存在稀缺性、成本高、耐久性差的弊端,极大地限制了铂基催化剂在ZABs中的广泛应用。因此,开发高效、稳定的非贵金属ORR催化剂取代铂基催化剂具有重要的应用价值。

近年来,由过渡金属(M-N-CMFeCoNiCu等)组成的单原子催化剂(SACs),因其高原子利用率和良好的ORR活性,被认为是铂基催化剂的理想替代品。

近日,在国家自然科学基金(21905073, 22179065)、河北省百人计划 (E2019050015) 、河北省自然科学基金 (B2021202010) 等的资助下,bg视讯化工节能过程集成与资源利用国家-地方联合工程实验室张文林、于丰收教授等人,分别通过次级杂原子磷掺杂策略和双异质结结构的构建,制备了Cu SAC/P FePc/L-OH/CN催化剂。

1.

次级杂原子磷的掺杂有效优化了Cu原子的电荷密度分布和d带中心,从而提高了ORR中间体的吸附,降低了反应能垒,提高了ORR活性。ORR性能测试表明,Cu SAC/P的半波电位能达到0.87 V,优于商业Pt/C0.85 V)催化剂。应用到锌-空气电池中,比容量是766 mAh gZn-1, 峰值功率密度高达152 mW cm−2, 充放电稳定性超过202 h,具有实际应用潜力。这项工作深入研究了铜原子与杂原子磷之间的电子结构关系,为开发具有二次杂原子掺杂的高效电化学催化剂提供参考。

上述研究成果近期发表在Applied Catalysis B: Environmental (Appl. Catal. B. bg视讯官网app下载, 338, 123043), 论文通讯作者为张文林、于丰收教授。

全文链接http://doi.org/10.1016/j.apcatb.bg视讯官网app下载.123043




通过多重异质结构建,提供了一个单向的级联电子转移通道,提高了电荷转移驱动力,加速了界面电荷的分离,实现了活性中心电子态的深度调节,最终提升了电催化氧气还原性能。在0.1 M KOH电解液中进行ORR测试,FePc/L-OH/CN的起始电位为1.02 V,半波电位能达到0.92 V,优于商业Pt/C1.0 V0.85 V)催化剂。应用到锌-空气电池中,峰值功率密度高达159 mW cm−2,充放电稳定性超过150 h,并能点亮LED灯。这项工作为单向级联多步电荷转移深度调节电子态提供了广泛的思路,并可以扩展到其他质子耦合电子转移过程。

上述研究成果近期发表在Advanced Science(Adv. Sci. bg视讯官网app下载, 10, 2304063),论文第一作者为张文林教授,通讯作者为于丰收教授。

全文链接http://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/advs.bg视讯官网app下载04063

TOP