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化工学院国家地方联合工程实验室团队在硝酸盐污染物高效去除与能源利用领域取得新进展


温和条件下,将工业废水和受污染地下水中的硝酸盐转化为氨,为水处理和合成氨工业提供了一条有效途径。为此,科学家开发了许多电催化剂以提高硝酸盐还原反应 (NO3-RR)的效率。然而,报道的催化剂只有在相对较高的硝酸盐浓度下,才能达到高活性。大多数工业废水中硝酸盐浓度较低(eg. ≤ 100 ppm NO3--N),实现低浓度范围硝酸盐还原转化仍然是挑战。

近日,bg视讯化工原理于丰收等人,在实现低浓度硝酸盐向氨高效转化方向上取得研究进展。该研究发现,B原子空轨道(2s22p1)可接收金属Cu电子,提高Cu表面氧化态和d带中心,降低NO3-吸附能,并使N=O键发生极化。因此,向金属Cu表面引入非金属B,有望促进NO3-在金属Cu表面吸附、活化。



实验研究表明,铜表面氧化态随B含量增加而提高,当B含量由1.266 at.%增加到2.501 at.%时,Cu的价态从+ 0.39提高到+ 0.69。表面氧化态(Cu+浓度)的增加,促进了NO3-吸附和活化,从而有望实现低浓度NO3-还原。性能测试表明,Cu表面氧化态与NH3产率之间存在明显线性关系。在稀硝酸盐溶液中(100 ppm NO3--N)B含量最高的样品Cu(B)-3还原NO3-生成NH3选择性高达100%,产率为309 mg h-1 gcat-1;相同条件下,CuNH3产率仅12 mg h-1 gcat-1。该工作通过异质杂原子掺杂提高了金属Cu表面氧化态,促进还原反应过程中催化剂对底物的吸附和活化,实现了稀硝酸盐高效转化为NH3,对人工氮循环以及废水处理具有重要意义。



上述研究成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition (Angew. Chem. Int. Ed. bg视讯官网app下载, 62, ebg视讯官网app下载03483), 论文通讯作者为于丰收教授。研究工作受到国家自然科学基金(21905073, 22179065)、河北省百人计划 (E2019050015)、河北省自然科学基金 (B2021202010) 等项目的资助。

全文链接http://doi.org/10.1002/anie.bg视讯官网app下载03483

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